發布時間：2021-03-19所屬分類：科技論文瀏覽：1次
摘 要： 摘要電子、晶格、自旋和軌道微觀自由度對超導材料的宏觀特性起到至關重要的作用.在超導體系中,特別是非常規超導材料,這些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激發和有序態.前者如聲子、磁振子、電荷密度波、自旋密度波、自旋漲落、向列漲落等;后者如超導態、
摘要電子、晶格、自旋和軌道微觀自由度對超導材料的宏觀特性起到至關重要的作用.在超導體系中,特別是非常規超導材料,這些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激發和有序態.前者如聲子、磁振子、電荷密度波、自旋密度波、自旋漲落、向列漲落等;后者如超導態、贗能隙態、向列相、反鐵磁/鐵磁等.前者與后者的形成密切相關.尤其是,不同的玻色激發在頻域內糾纏在一起彼此相互作用,同時又與電子(或準粒子)耦合,構建出復雜而又豐富的平衡態和非平衡態物理過程.超快光譜技術的獨特性在于具有寬能量范圍和高時間分辨率的特點,利用光(電磁波)與超導材料相互作用中的線性和非線性響應,可以共振或非共振地探測與調控這類材料中的準平衡或非平衡態動力學屬性.因為桌面超快光譜系統功能全面且具有很大的靈活性,它不僅被應用于超導體系,而且被廣泛應用于其他各種無機和有機材料.由于非平衡態理論,特別是與關聯電子體系相關的,目前還處在快速發展的階段,所以本綜述主要介紹了常用的桌面超快光譜技術和目前被廣泛使用的相關分析理論,聚焦于討論超導材料中超快光譜實驗數據涌現出來的一些普適性趨勢及進展.所涉及的超導材料包含了常規超導體、銅氧化物超導體、鐵基超導體和重費米子超導體.
關鍵詞超快光譜,泵浦-探測,超導材料,非平衡態
1引言
自從第一個超導體的發現至今,對該類材料的研究已經持續了100多年.該方向的研究主要在三個方向:追尋新的超導材料并努力提高超導溫度、超導機制的探索和超導材料的應用.這三個方向都離不開材料的基本物性測量,常規的技術包括電輸運和熱輸運(含磁場下)、光譜(含傅里葉光譜、拉曼光譜等)、掃描隧道譜、中子散射、光電子能譜、核磁共振譜等.這么多的實驗技術雖然測量的物理量各不相同,但它們有一個共性,即測量需要的時間或外加環境變量(如電場、磁場、溫度、應力)的時間都遠遠大于超導材料內部各個微觀自由度(包括電荷、自旋、軌道和各種激發)的相互作用時間(可達飛秒量級,1fs=10−15s),從而測得的物理量反映的物理性質都處于所謂的平衡或準平衡狀態,能用常規的統計力學方法處理.因此相應的技術手段也可歸為平衡態或準平衡態的測量技術.
其中,光譜手段在材料的研究中扮演著非常重要的角色,通過光與物質的相互作用過程,它可以用來揭示材料的電子能帶結構、電子(或準粒子)與各種激發的相互作用等特性[1–3].除此之外,擴展的光譜技術可以更進一步獲得所研究材料的非平衡態和非線性過程信息.因為在固體中光激發能夠產生非平衡態的準粒子分布,這些準粒子隨后會與其他的玻色激發產生復雜且超快的能量交換或弛豫過程.基于超短脈沖激光(∼10–100fs)的時間分辨超快光譜技術是一種非常強大的探測手段,通過其探測到的準粒子超快弛豫和輸運動力學過程,能有力地揭示材料中很多新奇的現象.更為特殊的是,超短激發光脈沖或電磁波脈沖的能量可變,當調節到某個集合激發能量時,會共振激發該模式,從而可能瞬間地改變與該模式相關的物理屬性,宏觀上產生不穩定或穩定的中間態,因而超快光譜技術又可作為一種獨特的調控技術.
超導材料屬于關聯電子體系.根據超導理論,可把超導材料分為兩類:常規超導體和非常規超導體.前者可以用Bardeen-Cooper-Schrieffer(BCS)理論來描述,聲子作為媒介導致電子配對,形成所謂的s波超導體.后者,處于超導態時,費米面的情況一般是各向異性的,具體物理機理非常復雜,目前還沒有得到完全的理論解釋.非常規超導體的復雜主要體現在該類體系中具有各種微觀自由度和激發模式的相互作用[1–3],它們的能量尺度大多接近或類似,因此在頻域內交織在一起,既有共存又有競爭.宏觀超導態的出現既有可能是它們之間相互平衡的結果,也可能是某一個因素起決定作用的結果.
為此,超快光譜技術應用于超導材料體系的一個重要目標就是剝離出不同自由度、不同相互作用的動力學過程和它們對超導態形成的貢獻.如果能實現相干調控引導某類自由度和相互作用使得體系趨于我們所預期的超導態,那將是革命性的發現.本文主要討論利用超快光譜進行超導物性探測的相關研究,但也涉及一些有序態超快調控的問題,研究對象覆蓋了BCS超導體、銅氧化物超導體、鐵基超導體和重費米子超導體.
本文組織結構如下:第2章介紹基于泵浦-探測原理的常用桌面超快光譜實驗技術,第3章給出幾個用來理解相關實驗數據的常用理論工具:有效溫度模型、Rothwarf-Taylor模型和安德森贗自旋進動(AndersonPseudospinPrecession)模型,第4章具體給出截至目前在各種超導體系中超快光譜的實驗發現,第5章給出對該方向的總結和展望.
2時間分辨的超快光譜技術
時間分辨的超快光譜技術是基于泵浦-探測原理的測量技術,用于探索材料中的各種微觀自由度在飛秒到納秒(1ns=10−9s)尺度內的超快動力學過程(原理圖1).一般工作方式是先利用較強泵浦光脈沖激發樣品,然后通過精確可調的延時(t)弱探測光脈沖來研究樣品由激發態回到平衡態的弛豫過程.依賴于具體材料和泵浦光能量,激發過程包含帶間(Interband)和帶內(Intraband)躍遷過程,產生的非平衡態電子(準粒子)可以遠離費米面,也可以在費米面附近.弛豫動力學過程會涉及各種玻色激發,如聲子、磁振子、電荷密度波(ChargeDensityWave,CDW)、自旋密度波(SpinDensityWave,SDW)等.在時域內的演化過程中,準粒子既有非熱分布(NonthermalDistribution),也有準平衡熱分布(QuasithermalDistribution).這些過程都會導致材料的介電常數(˜ε(ω,t))和電導率(˜σ(ω,t))在頻域和時域內產生變化,從而反射率和透射率等參數也產生相應的變化,最后到達探測器的探測光攜帶樣品的非平衡態(隨時間演化的)信息就可以被測量到.
這里的泵浦和探測光脈沖,更準確的講是相干電磁波脈沖,其脈沖時間寬度一般為飛秒至皮秒(1ps=10−12s)量級,能量尺度可以從毫電子伏特(meV)至千電子伏特(keV).因為本文主要關注桌面光源系統,所以能量集中在meV到eV這個量級范圍內,即太赫茲(1THz=10−12Hz)至淺紫外波段.所以這里我們不討論超快X射線光譜[4]、超快角分辨電子能譜[5]和超快電子衍射[6].下面分別具體介紹桌面系統中各個波段或能量尺度下的實驗技術.
2.1光學泵浦-光學探測
光學泵浦-光學探測(OpticalPump-OpticalProbe,OPOP)是最常見的超快光譜技術,其中泵浦和探測光脈沖的波長一般位于∼400nm–8µm,對應光子能量≃150meV–3eV.它還可以細分為:單色OPOP、雙色OPOP、光學泵浦-連續白光(ContinuumWhite-Light)探測技術.由于量子力學的不確定原理決定了飛秒激光脈沖不可能是嚴格意義上的單色(即單頻率或單波長),而是一般具有幾納米到幾十納米的不等帶寬.所以這里的“單色”是代表泵浦和探測脈沖的中心波長一樣,反之“雙色”就代表中心波長不一樣.“連續白光”代表探測脈沖在頻域里相對泵浦脈沖非常寬(如帶寬可跨幾百納米到微米量級).
這一技術中,用泵浦光脈沖激發樣品,探測脈沖測量其引起的光反射率(∆R(t))、透射率(∆T(t))或極化(∆ΘK,F)隨時間的變化.最后關于光極化部分的測量,即極化偏轉或橢偏率測量,也稱之為時間分辨的磁光克爾(KerrEffect)或法拉第效應(FaradayEffect)測量.
典型的OPOP光路圖如圖2所示.飛秒激光脈沖從激光器中出射后,經過分光鏡分為兩束:一束為泵浦光,一束為探測光,后者光強通常比前者至少小一個量級.泵浦光對樣品進行激發使其處于非平衡態,探測光探測樣品在被激發處∆R(或∆T)隨時間的演化.兩脈沖之間的延時通過位移延遲平臺實現,以探測樣品表面受泵浦后不同時刻的狀態.由于延遲平臺的精度通�？梢赃_到亞微米,探測的時間分辨率可以達到飛秒級.一般而言,由泵浦光激發引起的光信號的相對變化很小,如通常∆R/R或∆T/T<10−2.為了提高信噪比,一般采用兩種方法:鎖相放大和Boxcar積分.
鎖相放大技術中,為得到足夠高的信噪比,需要對泵浦激光光束進行強度或極化的調制.最常見的強度調制通過機械調波盤(或稱斬波器),一般調制頻率可高達幾千赫茲.對于重頻為千赫茲(kHz)的激光放大器(UltrafastAmplifier)系統,該頻率已經足夠.但對于高重頻兆赫茲(MHz)級的激光振蕩器(UltrafastOscillator)系統,利用高頻聲光調制(Acousto-OpticModulation)、光彈調制(PhotoelasticModulation)或電光調制(ElectroOpticModulation)可輕松地把調制頻率提高到幾十kHz到幾MHz來壓制低頻噪聲,從而進一步提高系統信噪比.在圖2中,經過調制后的泵浦光強度幅值會變為一個已知頻率的交流信號(圖中為方波).讀取數據時,我們再利用鎖相放大器,甄別出對應頻率的信號分量.調制技術這種差分機制可以使得信噪比提高104數量級,使相對變化分辨率理論上達到10−8.
Boxcar積分(或門控積分)技術中(見圖3),相應的硬件和軟件模塊可以在外部門控信號觸發后很短時間內對電壓或電流信號進行積分.Boxcar積分器通過參考激光信號觸發和激光脈沖進行同步,同時它也通過內部電路產生一個參考輸出信號,該信號頻率鎖定于參考激光頻率的1/2.通過相位延遲,該參考輸出信號驅動泵浦光路里的斬波器恰好擋住一半的泵浦脈沖(即泵浦“關閉”或者“Off”).通過內部電路區分泵浦“On”和“Off”兩種狀態,把對應“Off”狀態下的探測脈沖信號符號進行反轉,這樣的脈沖串列都被Boxcar內部存儲器記錄。
除了上述核心技術外,在光學平臺的構建中偏振光學也常用于提高信噪比與消除干擾.我們用波片(常用1/2與1/4波片)與偏振元件(偏振片或渥拉斯頓棱鏡等)操控、甄別或探測光束的偏振特性.最常見的方案是將探測光與泵浦光調至正交偏振,再通過偏振元件篩選出探測光,這樣可以有效消除高功率的泵浦光在實驗平臺內散射對探測的影響,將信噪比進一步提升.
從單色OPOP調整為雙色OPOP,一般有兩種常用方法:(1)在單色OPOP光路里直接調整,即在泵浦或探測光路里額外加非線性晶體(如β-BaB2O4(BBO)),改變相應光路里的中心波長,但這種方法的大范圍調節性、靈活性、易用性受制于基頻光的輸出;(2)對于有光學參量振蕩器(OpticalParametricOscillator,OPO)和光學參量放大器(OpticalParametricAmplifier,OPA)的情況,因為同時有不同波長的基頻光(FundamentalLight)、信號光(Signal)和空閑光(Idler)輸出,雙色OPOP可直接用不同輸出搭建,由于光的中心波長連續可調,其擴展性和靈活性更大.
連續白光在實驗中一般是利用800nm的飛秒激光激發藍寶石產生(∼450–1400nm).但因為產生這類白光需要的單脈沖能量比較高,所以光學泵浦-連續光探測技術都基于放大器系統.另外,在∆ΘK,F(t)的測量中,光路基本沒有大的變化,只需要把探測光分離出兩束正交偏振的分量,通過探測兩分量的差值(BalancedPhotodection)就可判斷橢偏率或者偏振方向的變化.這種設計的優勢在于可以消除激光功率不穩定所帶來的偏差,進一步提高信噪比.
2.2光學泵浦-太赫茲探測
在OPOP里,若將探測脈沖換成ps或sub-ps時間尺度的太赫茲脈沖,就轉換成為光學泵浦-太赫茲探測光譜(OpticalPump-THzProbeSpectroscopy,OPTP),見示意圖4.通常所謂的太赫茲是指頻率介于0.1–10THz(波長30–3000µm)之間的電磁波,對應的能量范圍∼0.4–40meV.用它不但能探測常規材料費米面附近的載流子動力學過程,而且因為其能量尺度與關聯電子材料中的很多玻色激發和序參量的能量接近(如聲子、電荷密度波、自旋密度波、超導能隙等),所以還可用來探測這些物理量及其衍生物性隨時間變化的情況.利用桌面飛秒光脈沖就可產生非常穩定的寬帶太赫茲脈沖,目前主要可利用光導天線(THzAntenna)[7]、非線性晶體(GaP,ZnTe,LiNbO3等)[8–10]和近期涌現出的自旋電子學太赫茲源(Fe/Pt,Co/Pt,CoFeB/Pt等)[11,12].
圖4(a)為典型的OPTP裝置示意圖,其中出射的激光被分為三束:泵浦光、探測光和THz激發光.后兩者為核心部分,可合稱為太赫茲時域光譜(THzTime-DomainSpectroscopy).THz激發光聚焦在THz源上(圖中為Co/Pt)產生廣角的太赫茲脈沖.其通過離軸拋物鏡組聚焦到樣品,透過樣品后再次聚焦到探測晶體上(圖中為ZnTe晶體),與探測光脈沖重合.由于太赫茲脈沖的能量比較低,它很難通過光電探測器直接得到,一般依靠非線性晶體(GaP,ZnTe等)的二向色性(Dichroism)來間接探測.THz脈沖引起探測晶體在近紅外波段的二向色性比率發生改變.感受到這一改變的探測光透過晶體后被平衡探測器探測到.由于二向色性比率的改變正比于THz電場強度,連續變化探測脈沖與THz激發光之間的時間差(tgate)就可以測得完整的時域內THz透射譜(圖4(b)上),以及傅里葉變換后的對應頻譜(圖4(b)下).——論文作者：齊靜波
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